Misjonarz Apostolski w Katalonii i na Wyspach Kanaryjskich
Klaret mając 32 lata, w roku 1840 powraca do Katalonii i obejmuje tymczasowy zarząd parafii w Viladrau. Tam i w pobliskich miejscowościach przeprowadza misje i rekolekcje parafialne. W czerwcu 1841 roku otrzymuje z Rzymu tytuł Misjonarza Apostolskiego. Spełniło się to, o czym marzył: być posłanym do głoszenia Słowa Bożego na wzór Apostołów. Naśladując Jezusa Chrystusa, w latach 1842 – 1847 przemierzył całą Katalonię głosząc Słowo Boże, zawsze chodząc pieszo, nie przyjmując pieniędzy ani podarunków za swoją posługę.
Pomimo jego politycznej neutralności doświadczał wielu prześladowań ze strony rządzących, przez co w pewnym okresie był zmuszony ograniczyć swoją działalność głównie do formacji misjonarzy i kapłanów. Głosił rekolekcje, spowiadał, uczył, publikował, planował nowe dzieła. Kastylijski nie był jego ojczystym językiem, ale nie przeszkadzało mu to w napisaniu ponad stu książek i broszur, z Camino recto (1843) na czele – katechizmem, który stał się najbardziej poczytną pozycją na hiszpańskim rynku wydawniczym na przełomie XIX i XX wieku: 220 wydań na przestrzeni jednego stulecia. Założył w Barcelonie nowoczesną drukarnię i wydawnictwo, które w ciągu pierwszych 19 lat istnienia opublikowało 7 mln broszur i 3 mln książek (półtora miliarda stron). Był nowoczesnym apostołem słowa drukowanego.
Promowanie i przygotowywanie świeckich ewangelizatorów, ten tak charakterystyczny rys duchowości Antoniego Klareta, nie pozostaje bez silnego związku z sytuacją Kościoła jego czasów, pozbawionego religijnej posługi zakazanych prawem zakonów i innych form życia wspólnotowego duchownych, oraz możliwości wyświęcania nowych kapłanów. Klaret głosił misje i rekolekcje początkowo sam, a później wspólnie z członkami założonego przez siebie Bractwa Apostolskiego.
Klaret nie był odkrywcą szukającym rozgłosu, ani wynalazcą wykorzystującym posiadane zdolności do budowania własnej kariery. Zakładane przez niego liczne stowarzyszenia, w których odważnie wyznaczał świeckim bardzo odpowiedzialne funkcje apostolskie w Kościele, były odważną i nowatorską, ale wyłącznie odpowiedzią na zastaną sytuację społeczno-religijną. Jedno z nich, Religiosas en sus Casas, Hijas del Inmaculado Corazón de María, założone w 1847 r., dzisiaj wchodzące w skład klaretyńskiego instytutu świeckiego "Filiación Cordimariana", to organizacja dziewic konsekrowanych, instytucja z wielkim trudem przywracana do życia w Kościele dopiero w naszych czasach. Natomiast powstałe w tym samym roku Hermandad del Santísimo e Inmaculado Corazón de María - stowarzyszenie rozwiązane przez biskupa Tarragony, m.in. z powodu działających w nim diakonis, było być może pierwszym w Kościele instytutem świeckim. Jak wiadomo istnienie tej formy życia konsekrowanego Pius XII zaaprobował dopiero w roku 1947, dokładnie sto lat później.
W dniu 16 marca 1848 roku Klaret wypłynął z portu Cádiz na Wyspy Kanaryjskie, gdzie przez piętnaście miesięcy głosił Ewangelię, pozostawiając mieszkańców Wysp nawróconymi, obdarzonymi skutkami dokonanych cudów. Mieszkańcy szybko zaczęli nazywać go "ojczulkiem”.