Założyciel Zgromadzenia Misjonarzy Synów Niepokalanego Serca Maryi i Arcybiskup Kuby
Po powrocie do Katalonii podjął ostateczną decyzję założenia Zgromadzenia Misjonarzy Synów Niepokalanego Serca Maryi, co też uczynił w Vic 16 lipca 1849 r. wraz z pięcioma kapłanami, którzy odczuwali tego samego ducha co Założyciel. Klaret powiedział wówczas: „Dzisiaj rozpoczyna się wielkie dzieło”. W tym czasie dzięki Bożej interwencji było mu dane poznać trzy prorocze rzeczywistości: Zgromadzenie rozprzestrzeni się po całym świecie; będzie istnieć do końca czasów; wszyscy, którzy w nim pozostaną do końca swojego życia, otrzymają łaskę zbawienia.
Wkrótce potem Klaret otrzymał nominację na arcybiskupa Santiago na Kubie. Zgodził się ją przyjąć dopiero po paru miesiącach (6 października 1850 r.), upewniwszy się, że wybrano jego właśnie ze względu na misjonarskie doświadczenie. Zostawszy arcybiskupem nie przestał być misjonarzem. Poświęcał się tytanicznej pracy głoszenia Słowa Bożego rozsiewając miłość i sprawiedliwość na Wyspie, gdzie panoszyło się agresywne niewolnictwo, dyskryminacja i niesprawiedliwość społeczna. W każdej parafii zakładał nowe grupy parafialne, bractwa, organizacje społeczne dla dzieci i dorosłych.
Powoływał do życia szkoły techniczne i rolnicze. Jego dziełem był także system kas oszczędnościowych. Zakładał domy dziecka. Troszczył się o odnowę duchową kleru. Kilkakrotnie odwiedził każdą parafię. Swoją diecezję przemierzał pieszo lub wierzchem konno. Zgromadził wokół siebie grupę misjonarzy. Jednym z doniosłych dzieł tego okresu było założenie, wraz z matką Antonią París, żeńskiego zgromadzenia zakonnego – Sióstr Maryi Niepokalanej. W wyniku wielkiego zaangażowania apostolskiego na Kubie, a także aktywności na rzecz równości i sprawiedliwości społecznej, arcybiskup Klaret doświadczał fali prześladowań (było 14 zamachów na jego życie), która osiągnęła swoje apogeum w miejscowości Holguín – 1 lutego 1856 roku – gdzie został poważnie zraniony w momencie, gdy wychodził z kościoła. Sprawca zamachu był płatnym mordercą. Dzięki osobistej interwencji Klareta będącego prawie w agonii, został on wypuszczony na wolność z więzienia.
